化材学院万颖教授团队在Advanced Materials上发表最新研究成果

近日，化学与材料科学学院万颖教授团队在Advanced Materials上发表题为“eg Electron Occupancy as a Descriptor for Designing Iron Single-Atom Electrocatalysts”的研究论文，首次提出以铁单原子的eg轨道电子占据数为关键描述符，指导高效氧还原反应（ORR）电催化剂的设计。此项研究突破了传统“试错法”设计瓶颈，建立了电子占据数-载体配位-催化性能的定量关联模型，为单原子催化剂的理性设计提供普适性框架。上海师范大学为第一署名单位，裴春、姚国华副教授、赵紫光为论文共同第一作者，上海师范大学万颖教授、华东理工大学孙雅飞为论文共同通讯作者。

研究表明，铁活性位点的eg电子占据数对Fe-N-C催化剂的反应活性具有决定性作用。通过调控氮/氧配位结构和电子结构，制备了一系列有序介孔碳负载的铁单原子催化剂（Fe-N/O(n)/OMC，n代表Fe-N/O配位数），并利用铁K边和L边X射线吸收近边结构谱（XANES）表征了eg电子占据数，发现可作为Fe-N-C催化剂的有效活性描述符。当eg电子占据数为0.7时（Fe-N/O(5.2)/OMC），催化剂通过削弱氧中间体的强吸附作用，将速率决定步骤（RDS）从*OH脱附转变为*OOH形成。该催化剂的转换频率（TOF）达到Fe-N/O(4.2)/OMC（eg占据数1.7）的28倍，半波电位从0.84 V（vs. RHE）提升至0.94 V，质量活性为商业Pt/C的6.3倍。这一研究发现为通过杂原子配位或异质金属位点等策略设计新型铁活性中心提供了重要指导。

该工作通过精准调控Fe-N3O2位点的局部电子结构，实现了在0.1 M KOH中半波电位达0.91 V vs. RHE，超越商用Pt/C催化剂（0.86 V），在锌-空气电池中展现出优异性能功率密度达280 mW cm??，循环寿命超过800小时，为燃料电池和金属-空气电池提供高性能、低成本替代方案。该研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、上海市教委的资金支持。

（供稿、图片：化学与材料科学学院）